在全球CO2排放量持续增高的此背景下，开发清洁能源替代传统化石能源愈发受到关注。氢能作为一种绿色清洁能源，是未来用能终端低碳转型的重要载体。利用电催化技术分解水制氢是绿氢生产的重要途径。水分解包括析氢(HER)和析氧(OER)两个半反应。其中，OER涉及多步质子耦合电子转移过程，导致动力学过程较为迟缓，极大限制了水分解制氢过程。因此开发高效的OER催化材料愈发受到关注。催化剂的精准设计是实现高效OER的关键。
针对原子尺度设计OER催化剂的难题，我院孙登荣研究员与香港理工大学赵炯教授、淮阴师范大学邓庆明教授、香港城市大学Thuc Hue Ly教授联合报道了利用low-dose STEM技术指导原子尺度MOFs-基电催化剂设计实现高效分解水产氧的研究。该研究利用low doseiDPC-STEM分析发现在Ni-MOFs（Ni-BDC）结构中引入Fe3+和ATA可以产生明显的垂直于二维层方向的应变(Exx)、平行于二维层方向的应变(Eyy)和剪切应变(Exy)。理论模拟结果显示Fe3+和ATA的引入会弱化局部化学键，降低局部结构稳定性。这些弱化的化学键可在进一步的热处理中被选择性断裂，产生大量均匀分布的Ni@C纳米颗粒和介孔，有效提高导电性和传质效率。此外，引入Fe3+和ATA的MOFs（FeNi-BA）在热处理后具有明显的配体丢失缺陷，形成配位不饱和金属中心，为OER提供有效的活性催化位点。
OER性能研究显示热处理后的FeNi-BA（FeNi-BA-T）具有明显优于FeNi-BA的催化活性。通过调节掺入的Fe3+和ATA的含量可以有效优化其催化活性，Fe10Ni-BA0.7-T展现出最佳的OER性能，在电流密度为10mA/cm-2和100 mA/cm-2时的过电位仅为286 mV和365 mV，明显优于商业化的RuO2和大部分的块体MOFs。机理研究表明FeNi-BA-T中的配位不饱和金属位点、高的导电性和多级孔道结构有利于形成大量的Ni3+/4+OER活性物种，有效促进OER反应的进行。
综上所述，本项工作利用low-dose STEM从原子尺度有效指导高效MOFs-基OER电催化材料的设计，为OER电催化剂的设计提供有效的策略。
论文信息：
https://pericles.pericles-prod.literatumonline.com/doi/epdf/10.1002/anie.202216008
